Os Grandes Pirenéus são suaves, resistentes, fortes fisicamente, corajosos, próximos das pessoas e ferozmente protectores do seu dono, permitindo que os Grandes Pirenéus sejam utilizados como cão de caça, cão de pastoreio, cão de polícia, cão de guarda e cão ornamental. Este cão precisa de um grande espaço de vida e não deve ser acariciado por estranhos. Muitos expatriados na China são donos deste cão. É fisicamente muito forte, mas é um cão muito gentil no seu coração, e está bem adaptado a um estilo de vida doméstico, mas não é uma raça de interior. Os Grandes Pirenéus não nasceram muito calmos e uma vez foram vistos no campo de batalha, por vezes até com correntes à volta do pescoço. Os Grandes Pirenéus têm um coração muito amável, uma personalidade confiante, calma e firme, um temperamento muito suave, é muito leal às pessoas, muito afectuoso e pode-se ver nele o que um cão de guarda deve ser capaz de fazer. Ele protegerá o seu território, o seu rebanho ou a sua família quando necessário e é geralmente calmo, composto, paciente e tolerante. Ele é muito forte, independente e ligeiramente reservado, atencioso, leal e corajoso para com o humano ou animal a seu cargo.
